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金沙刘生忠教授团队在单原子助催化剂提升光催化分解水产氢取得重要进展
发布时间:2020-12-23     作者:     浏览量:   分享到:

        单原子催化剂是近些年来研究的热点,一方面可以大量降低贵金属的使用量,另一方面可以最大限度地暴露出金属活性位点。在分解水的反应中,目前单原子光催化剂和单原子电催化剂被广泛报道和应用,如在光催化反应中,反应金属物种通过单原子的形式掺杂进入半导体晶格,一方面可以调控半导体的光学吸收,另一方面该位点可以作为活性位点,而在电催化分解水中,单原子位点不仅可以增加电催化剂的导电性,同时又可以促进表面的质子还原或者水(羟基)的氧化反应。值得一提的是,在光催化反应中,助催化剂往往被用来增加分解水产氢或产氧的效率,这是因为光生半导体的寿命有限和表面反应速率慢等原因。

        基于此,金沙刘生忠教授团队利用理论计算预测了Pt颗粒在高温煅烧过程中的变化情况以及得到的单原子催化剂在分解水产氢中的低过电位。高温煅烧法在制备光催化复合材料中具有以下两个优点。首先,高温处理一方面增强了助催化剂与光催化剂之间的结合,有利于光生载流子在两者之间的界面迁移;其次,高温过程制备的单原子位点更稳定,在光催化反应过程中不会发生单原子位点的破坏。在通过光催化分解水产氢的实验中,制备出来的样品相比于Pt纳米颗粒作为助催化剂来说,其性能得到了很大的提升。该团队在理论指导下合成了一种掺杂SA-Pt的CN(Pt1-CN)和CuS(标记为Pt1-CN@CuS)的复合材料,由于其优良的光催化活性,Pt1-CN@CuS在LED-530光照下有效地裂解水,其AQY为50.3%。电化学测试验证了基于Pt-C4助催化剂的样品具有较低分解水产氢过电位以及载流子界面迁移势垒,DFT进一步得出质子吸附在该单原子位点上快速的电子迁移能力,该工作为制备高效光催化剂体系提供一个新策略。

        相关研究成果以题为“Breaking Platinum Nanoparticles to Single-Atomic Pt-C-4 Co-catalysts for Enhanced Solar-to-Hydrogen Conversion”发表在《Angewandte Chemie International Edition》上。金沙青年教师闫俊青副教授和苏州大学纪玉金博士等为论文的并列第一作者,金沙刘生忠教授和苏州大学李有勇教授等人为共同通讯作者。

 

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